Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)

70 413 0
Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt  làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)

Đang tải... (xem toàn văn)

Tài liệu hạn chế xem trước, để xem đầy đủ mời bạn chọn Tải xuống

Thông tin tài liệu

Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)Nghiên cứu biến tính TiO2 bằng cacbon và sắt làm chất xúc tác quang hóa trong vùng ánh sáng trông thấy (luận văn thạc sĩ)

IH QU GI H N I TR T - UYỄ D ỆU T U ỨU B Ế TÍ ẤT XÚ TÁ QU TIO2 BẰ VÀ SẮT LÀM ÓA TRONG VÙNG ÁNH SÁNG TRÔNG T ẤY UẬ V B T S ăm 2015 MỞ ẦU Một vấn đề nóng bỏng, gây xúc dư luận xã hội nước tình trạng nhiễm mơi trường sinh thái hoạt động sản xuất sinh hoạt người gây Vấn đề ngày trầm trọng, đe doạ trực tiếp phát triển kinh tế - xã hội bền vững, tồn tại, phát triển hệ tương lai Trong năm đầu thực đường lối đổi mới, tập trung ưu tiên phát triển kinh tế phần nhận thức hạn chế nên việc gắn phát triển kinh tế với bảo vệ môi trường chưa trọng mức ối tượng gây ô nhiễm môi trường chủ yếu hoạt động sản xuất nhà máy khu công nghiệp, hoạt động làng nghề sinh hoạt đô thị lớn Nhiều khu, cụm, điểm công nghiệp nước chưa đáp ứng tiêu chuẩn môi trường theo quy định Thực trạng làm cho mơi trường sinh thái số địa phương bị ô nhiễm nghiêm trọng đặc biệt cộng đồng dân cư lân cận với khu công nghiệp ùng với đời ạt khu, cụm, điểm công nghiệp, làng nghề thủ cơng truyền thống có phục hồi phát triển mạnh mẽ Việc phát triển làng nghề có vai trị quan trọng phát triển kinh tế - xã hội giải việc làm địa phương Tuy nhiên, hậu môi trường hoạt động sản xuất làng nghề đưa lại ngày nghiêm trọng Hình thức đơn vị sản xuất làng nghề đa dạng, gia đình, hợp tác xã doanh nghiệp Tuy nhiên, sản xuất mang tính tự phát, sử dụng công nghệ thủ công lạc hậu, chắp vá, mặt sản xuất chật chội, việc đầu tư xây dựng hệ thống xử lý nước thải quan tâm, ý thức bảo vệ môi trường sinh thái người dân làng nghề cịn nên tình trạng nhiễm môi trường làng nghề ngày trầm trọng Giải vấn đề ô nhiễm môi trường thời kỳ đẩy mạnh NH, H H vấn đề cấp thiết cấp quản lí, doanh nghiệp, trách nhiệm hệ thống trị tồn xã hội Nó địi hỏi nhà khoa học công nghệ phải nghiên cứu phương pháp để xử lý chất ô nhiễm môi trường Sử dụng quang xúc tác bán dẫn nhiều kĩ thuật hứa hẹn cung cấp lượng phân hủy chất ô nhiễm hữu bền loại bỏ kim loại độc hại ặc điểm loại xúc tác là, tác dụng ánh sáng, sinh cặp electron (e-) lỗ trống (h+) có khả phân hủy chất hữu chuyển hóa kim loại độc hại thành chất “sạch” với môi trường [32] Mặc dù có nhiều hợp chất quang xúc tác bán dẫn, TiO2 chất quang xúc tác phổ biến giá thành rẻ bền hóa học, khơng độc, dễ điều chế Do TiO2 chất thích hợp ứng dụng xử lí mơi trường Ngồi việc sử dụng TiO2 làm chất xúc tác quang hóa xử lí chất hữu độc hại, kim loại nặng nước thải công nghiệp (dệt, nhuộm,…), TiO2 sử dụng để làm khơng khí, chống mốc, diệt khuẩn, hay phân hủy thuốc trừ sâu,… Vì TiO2 có lượng vùng cấm ~ 3,2 eV nên có phần nhỏ ánh sáng mặt trời, khoảng 5% vùng tia UV sử dụng [6,15] Do vậy, có nhiều nghiên cứu việc điều chế quang xúc tác TiO2 có khả sử dụng hiệu vùng ánh sáng khả kiến ến nay, có nhiều nghiên cứu biến tính TiO2 cation kim loại chuyển tiếp hay phi kim Trong số đó, TiO2 biến tính cation kim loại chuyển tiếp cho thấy kết tốt, tăng cường tính chất quang xúc tác vùng ánh sáng khả kiến Trong nhiều báo cáo, hạt tinh thể nano TiO2 biến tính cation sắt thể hoạt tính quang xúc tác tốt so với TiO2 tinh khiết ánh sáng nhìn thấy Ngồi ra, việc biến tính phi kim, chẳng hạn N, , S, P halogen tăng hoạt tính TiO2 vùng ánh sáng nhìn thấy Trong nhiều phi kim, cacbon biến tính TiO2 cho kết nghiên cứu có nhiều triển vọng Gần đây, việc biến tính đồng thời kim loại phi kim vào TiO2 thu hút nhiều quan tâm, làm tăng mạnh hoạt tính quang xúc tác so với việc biến tính riêng kim loại phi kim [15] hính mà tơi chọn đề tài “ ghiên cứu biến tính Ti cacbon sắt làm chất xúc tác quang hóa vùng ánh sáng trơng thấy” CH Ơ 1.1 Ớ T ỆU VỀ VẬT TỔ QU ỆU BÁ DẪ VÀ XÚ TÁ QU G HÓA Xúc tác làm làm thay đổi tốc độ phản ứng hóa học thực số chất mà cuối trình chất cịn ngun vẹn hất gây xúc tác gọi chất xúc tác [1, 2] Nhiều loại xúc tác khác sử dụng, xúc tác quang thu hút nhiều quan tâm Trong hố học dùng để nói đến chất có hoạt tính xúc tác tác dụng ánh sáng, hay nói cách khác, ánh sáng nhân tố kích hoạt chất xúc tác, giúp cho phản ứng xảy Việc sử dụng chất bán dẫn làm xúc tác quang hóa, áp dụng vào xử lý môi trường quan tâm nhiều so với phương pháp thông thường khác Nguyên nhân thân chất xúc tác không bị biến đổi suốt q trình, ngồi ra, phương pháp cịn có ưu điểm như: thực nhiệt độ áp suất bình thường, sử dụng nguồn UV nhân tạo thiên nhiên, chất xúc tác rẻ tiền không độc Chất bán dẫn (Semiconductor) vật liệu trung gian chất dẫn điện chất cách điện Gọi “bán dẫn” có nghĩa dẫn điện điều kiện đó, điều kiện khác không dẫn điện Khi giải thích chế dẫn điện chất bán dẫn người ta phân thành chất bán dẫn loại n (dẫn electron) bán dẫn loại p (dẫn lỗ trống dương) [7, 9] Theo phương pháp obitan phân tử, hình dung tạo thành vùng lượng mạng lưới tinh thể sau: Ở nguyên tử riêng lẻ (khi chúng xa pha khí), electron chiếm mức lượng hoàn toàn xác định Khi nguyên tử dịch lại gần mạng lưới tinh thể obitan nguyên tử bị phân tách Nếu tổ hợp n nguyên tử tạo thành N mức lượng khác N obitan phân tử N mức lượng tạo thành miền lượng liên tục Trong đó: - Vùng lượng lấp đầy electron, gọi vùng hóa trị (Valence band) Trong vùng này, điện tử bị liên kết mạnh với nguyên tử không linh động, chúng giữ vai trò liên kết mạng lưới tinh thể - Vùng lượng cịn để trống (cao vùng hóa trị) gọi vùng dẫn ( ondution band) hay miền dẫn Trong vùng này, điện tử linh động (gần điện tử tự do) điện tử vùng điện tử dẫn, có nghĩa chất có khả dẫn điện có điện tử tồn vùng dẫn Tính chất dẫn điện tăng điện tử vùng dẫn tăng - Tùy thuộc vào cấu trúc nguyên tử mức độ đối xứng tinh thể mà vùng hóa trị vùng dẫn xen phủ không xen phủ Trong trường hợp khơng xen phủ vùng hóa trị vùng dẫn cách khoảng lượng gọi vùng cấm Eg (Forbidden band) Trong vùng cấm, điện tử tồn Khoảng cách đáy vùng dẫn đỉnh vùng hóa trị gọi độ rộng vùng cấm, hay lượng vùng cấm (Band gap) [44] Tùy theo giá trị vùng cấm mà người ta phân thành chất cách điện (Eg > 3,5 eV), chất bán dẫn (Eg < 3,5eV) hất dẫn điện kim loại có Eg ≈ Tính dẫn chất bán dẫn thay đổi nhờ kích thích lượng nhiệt độ, ánh sáng Khi chiếu sáng, điện tử hấp thụ lượng từ photon, nhảy lên vùng dẫn lượng đủ lớn Kết vùng dẫn có electron (e) mang điện tích âm – gọi electron quang sinh (photogenerated electron) vùng hóa trị có lỗ trống (h+) mang điện tích dương – gọi lỗ trống quang sinh (photogenerated hole) [16] hính electron lỗ trống quang sinh ngun nhân dẫn đến q trình hóa học xảy ra, bao gồm trình khử electron quang sinh q trình oxi hóa lỗ trống quang sinh Khả khử oxi hóa electron lỗ trống quang sinh cao (từ +0,5eV đến -1,5eV electron quang sinh từ +1,0eV đến +3,5eV lỗ trống quang sinh) ác electron quang sinh lỗ trống quang sinh di chuyển tới bề mặt hạt xúc tác tác dụng trực tiếp gián tiếp với chất bị hấp phụ bề mặt Khi có kích thích ánh sáng, chất bán dẫn tạo cặp điện tử - lỗ trống có trao đổi electron với chất bị hấp phụ, thông qua cầu nối chất bán dẫn Thông thường, chất cho electron (electron donor – D) nước, bị hấp thụ phản ứng với lỗ trống vùng hóa trị; chất nhận electron (electron acceptor – ), oxi hòa tan, bị hấp phụ phản ứng với electron vùng dẫn [16, 24]: XT(h+) + D → XT + D+ (1.1) XT(e-) + → XT + - (1.2) ũng theo nguyên tắc này, chất hữu độc hại nước bị phân hủy dần thành chất vơ Q trình xúc tác quang hóa mơ tả sơ đồ: Hình 1.1 Cơ chế xúc tác quang chất bán dẫn Trong xúc tác quang, TiO2 xúc tác lý tưởng bền mặt hóa học lỗ trống sinh TiO2 có tính oxi hóa cao Thế oxi hóa lỗ trống sinh bề mặt TiO2 +2,53eV so với điện cực chuẩn điện cực hiđro, dung dịch nước có pH = Lỗ trống dễ dàng tác dụng với phân tử nước anion hiđroxyl bề mặt TiO2 tạo thành gốc hiđroxyl tự Thế cặp HO •/OH- nhỏ so với oxi hóa lỗ trống chút lớn oxi hóa ozon (O3/O2) [16] TiO2 + hν → e- + h+ (1.3) h+ + H2O → OH• + H+ (1.4) h+ + OH- → OH- (1.5) Thế oxi hóa khử electron vùng dẫn sinh TiO2 -0,52V, đủ âm để khử phân tử oxi thành anion superoxit e- + O2 → •O2- (1.6) • O2- + H+ → HO2• (1.7) HO2• + H2O → H2O2 + OH• (1.8) Tất tiểu phân sinh q trình quang hóa trên, bao gồm lỗ trống, gốc OH•, •O2-, H2O2 oxi, đóng vai trị quan trọng chế phản ứng xúc tác quang húng tiểu phân hoạt động, dễ dàng tham gia vào phản ứng oxi hóa hợp chất hữu cơ, sinh O2 H2O hính tính chất oxi hóa mạnh này, TiO2 sử dụng làm chất diệt khuẩn, nấm , khử mùi, xử lý nước thải ô nhiễm,…[16, 42] 1.2 Ặ ỂM ẤU TRÚ VÀ TÍ ẤT Ủ NANO TiO2 1.2.1 Các dạng cấu trúc tính chất vật lý nano TiO2 TiO2 chất rắn màu trắng, đun nóng có màu vàng, làm lạnh trở lại màu trắng Tinh thể TiO2 có độ cứng cao, khó nóng chảy (= 1870oC) TiO2 tồn chủ yếu ba dạng thù hình dạng anatase, rutile brookite Trong đó, dạng rutile, anatase có cấu trúc tetragonal, cịn brookite có dạng ortho Ba cấu trúc khác biến dạng kiểu liên kết [25] Rutile dạng bền phổ biến TiO2, có mạng lưới tứ phương ion Ti4+ ion O2- bao quanh kiểu bát diện, cấu trúc điển hình hợp chất có cơng thức MX2 natase brookite dạng giả bền chuyển thành rutile nung nóng Tất dạng tinh thể TiO2 tồn tự nhiên khống, có rutile anatase dạng đơn tinh thể tổng hợp nhiệt độ thấp Hai pha sử dụng thực tế làm chất màu, chất độn, chất xúc tác Các pha khác (kể pha áp suất cao) chẳng hạn brookite quan trọng mặt ứng dụng, bị hạn chế việc điều chế brookite không lẫn rutile anatase điều khó khăn Dạng anatase Dạng rutile Dạng brookite Hình 1.2 Cấu trúc tinh thể dạng thù hình TiO2 Bảng 1.1 Một số tính chất vật lý tinh thể rutile anatase ác thông số Rutile Anatase Tứ diện Tứ diện A (Å) 4.58 3.78 C (Å) 2.95 9.49 4.25 3.895 hiết suất 2.75 2.54 ộ rộng vùng cấm (eV) 3.05 3.25 ấu trúc tinh thể Thông số mạng Khối lượng riêng (g/cm3) Nhiệt độ nóng chảy 1830 - 1850OC Ở nhiệt độ cao chuyển thành rutile ấu trúc mạng lưới tinh thể rutile, anatase brookite xây dựng từ đa diện phối trí tám mặt (octahedra) TiO6 nối với qua cạnh qua đỉnh oxi chung Mỗi ion Ti4+ bao quanh tám mặt tạo sáu ion O2- Hình 1.3 Hình khối bát diện TiO2 ác mạng lưới tinh thể rutile, anatase brookite khác biến dạng hình tám mặt cách gắn kết bát diện Hình tám mặt rutile không đồng bị biến dạng thoi ác bát diện anatase bị biến dạng mạnh hơn, mức đối xứng hệ thấp Khoảng cách Ti-Ti anatase lớn rutile khoảng cách Ti-O anatase lại ngắn so với rutile Trong ba dạng thù hình TiO2 bát diện nối với qua đỉnh qua cạnh (Hình 1.2 hình 1.3) 1.2.2 Tính chất hóa học TiO2 TiO2 trơ mặt hóa học (nhất dạng nung), không phản ứng với dung dịch axit vơ lỗng, kiềm, amoniac, axit hữu TiO2 không tan đáng kể dung dịch kiềm [3] húng bị phân hủy 20000 , nhiệt độ cao phản ứng với cabonat oxit kim loại Do đó, TiO2 dễ pha tạp chất khác vào mạng tinh thể, đặc biệt dạng anatase, từ tạo tính chất điện, từ, quang hồn tồn so với cấu trúc ban đầu 2TiO2 Ti2O3 + 1/2O2 TiO2 + MCO3 → (MTi)O3 + CO2 , M = Ca,Mg, Sr, Ba TiO2 + MO → (MTiO3) , M = Pb, Mn, Fe, Co Titan dioxit bị axit H2SO4 đặc nóng, HF phân hủy Titan dioxit bị hiđrơ, cacbon monoxit, titan kim loại khử nhiệt độ cao 1.2.3 Tính chất xúc tác quang hố TiO2 dạng anatase TiO2 dạng anatase có hoạt tính quang hóa cao hẳn dạng tinh thể khác, điều giải thích dựa vào cấu trúc vùng lượng Như 3.3 TÁ Ả SÁT MỘT SỐ YẾU TỐ Ả Ủ VẬT Ở Ế T TÍ XÚ ỆU 0,57%Fe-C-TiO2 0,57%Fe-C-TiO2-AC 3.3.1 Khảo sát ảnh hưởng lượng xúc tác đến khả phân hủy Rhodamin B Lấy 100 ml dung dịch Rhodamin B nồng độ 20 mg/L cho vào bình phản ứng dung tích 500 ml, sau thêm lượng vật liệu xúc tác (100 mg; 120 mg; 140 mg; 160 mg) để khảo sát khuấy với tốc độ không đổi máy khuấy từ Khuấy 60 phút bóng tối để hấp phụ Rhodamin B bề mặt xúc tác đạt đến cân bằng, chiếu sáng bình phản ứng đèn compac 36W bắt đầu tính thời gian ứ sau 30 phút, ml mẫu lấy từ hỗn hợp sau ly tâm Nồng độ Rhodamin B xác định sau ly tâm phương pháp trắc quang Kết thu được trình bày bảng 3.4 Bảng 3.4: Độ chuyển hóa Rhodamin B theo thời gian xử lý thay đổi lượng xúc tác Thời gian ộ chuyển hóa Rhodamin B (%) (phút) g/L 1,2 g/L 1,4 g/L 1,6 g/L 30 40,46 62,51 55,56 36,67 60 84,47 96,15 96,08 83,33 90 98,77 99,28 99,19 98,33 Kết hình cho thấy 90 phút xử lý, lượng xúc tác tăng từ 1,0 g/L đến 1,2 g/L độ chuyển hố tăng lượng xúc tác tăng từ 1,4 g/L đến 1,6 g/L độ chuyển hố lại giảm xuống Hàm lượng xúc tác tăng làm cho độ chuyển hoá RhodaminB tăng Tuy nhiên, lượng xúc tác tăng đến giá trị định độ chuyển hố chí giảm xuống Hiện tượng tăng lượng xúc tác độ đục hệ tăng lên làm giảm tiếp nhận ánh sáng hạt xúc tác, khơng phát huy hết tính xúc tác Kết cho thấy lượng xúc tác tối ưu chọn để phân hủy 100 ml dung dịch Rhodamin B nồng độ 20mg/L chiếu sáng đèn compax 1,2 g/L 3.3.2 hảo sát khả thu hồi tái sử dụng xúc tác Lấy 100 ml dung dịch Rhodamin B nồng độ 20mg/L cho vào bình phản ứng dung tích 500 ml, sau thêm 120 mg vật liệu xúc tác, khuấy với tốc độ không đổi máy khuấy từ Khuấy 60 phút bóng tối để hấp phụ Rhodamin B bề mặt xúc tác đạt đến cân bằng, chiếu sáng bình phản ứng đèn compac 36W bắt đầu tính thời gian ứ sau 30 phút, ml mẫu lấy từ hỗn hợp sau ly tâm Nồng độ Rhodamin B xác định sau ly tâm phương pháp trắc quang Sau đó, hỗn hợp lại ly tâm, tách lấy vật liệu đem rửa nước cất, sấy khô 1000 tiếp tục thử hoạt tính xúc tác vật liệu thu hồi Kết thu được trình bày bảng 3.5 đồ thị hình 3.15 Bảng 3.5 Độ chuyển hóa Rhodamin B tái sử dụng xúc tác 0,57%Fe-C-TiO2 Thời gian (phút) ộ chuyển hóa RhodaminB (%) ần ần ần 30 62,51 55,32 45,96 60 96,15 87,19 74,99 90 99,28 98,77 93,98 Hình 3.15 Hoạt tính xúc tác mẫu 0,57%Fe-C-TiO2 sau lần sử dụng Từ đồ thị cho thấy, tái sử dụng nhiều lần xúc tác, hiệu xử lý Rhodamin B xúc tác giảm không đáng kể, xúc tác thể hoạt tính tương đối tốt (trên 90%) Như sử dụng xúc tác nhiều lần mà xúc tác có hoạt tính tốt 3.3.3 Khảo sát hoạt tính xúc tác vủa vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2 sử dụng ánh sáng mặt trời tự nhiên Từ kết chụp phổ UV-Vis mẫu xúc tác Fe-C-TiO2 (hình 3.7, hình 3.12) cho thấy vùng hấp thụ vật liệu Fe-C-TiO2 chuyển dịch mở rộng mạnh vùng bước sóng dài khả kiến iều khiến chúng tơi nghĩ sử dụng nguồn sáng tự nhiên sẵn có để thực trình quang xúc tác vật liệu xúc tác Fe-C-TiO2 Dưới q trình khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2 ánh sáng mặt trời tự nhiên trình phân hủy Rhodamin B Lấy 100 ml dung dịch Rhodamin B nồng độ 20 mg/L cho vào bình phản ứng dung tích 500 ml, sau thêm 120 mg vật liệu xúc tác, khuấy với tốc độ không đổi máy khuấy từ hiếu sáng bình phản ứng ánh sáng mặt trời ứ sau 30 phút, ml mẫu lấy từ hỗn hợp sau ly tâm Nồng độ Rhodamin B xác định sau ly tâm phương pháp trắc quang Kết thu được trình bày bảng 3.6 đồ thị hình 3.16 Bảng 3.6 Độ chuyển hóa RhodaminB mẫu 0,57%Fe-C-TiO2 sử dụng ánh sáng mặt trời Thời gian (Phút) ộ chuyển hóa RhodaminB (%) mẫu 0,57%Fe-C-TiO2 30 60,53 60 90,05 90 96,74 120 98,84 Hình 3.16 Độ chuyển hóa Rhodamin B theo thời gian mẫu xúc tác 0,57%Fe-CTiO2 sử dụng ánh sáng mặt trời Từ đồ thị cho thấy, xúc tác 0,57%Fe-C-TiO2 hồn tồn thể hoạt tính tốt phân hủy Rhodamin B ánh sáng mặt trời, sau 120 phút độ chuyển hóa Rhodamin B 98,84% 3.3.4 Khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2-AC Như nêu phần tổng quan, việc đưa xúc tác Fe-C-TiO2 lên than hoạt tính nhằm hai mục đích Thứ nhất, than hoạt tính làm chất mang tạo thuận lợi cho trình tách xúc tác khỏi dung dịch sau phản ứng Thứ hai, khả hấp phụ tốt lợi dụng để hấp phụ tạp chất bề mặt tạo điều kiện cho trình phân hủy chất TiO2 ể khảo sát hoạt tính xúc tác vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2-AC, tiến hành sau: Lấy 100 ml dung dịch Rhodamin B nồng độ 20mg/L cho vào bình phản ứng dung tích 500 ml, sau thêm g vật liệu xúc tác khuấy với tốc độ không đổi máy khuấy từ Khuấy 60 phút bóng tối để hấp phụ Rhodamin B bề mặt xúc tác đạt đến cân bằng, chiếu sáng bình phản ứng đèn compac 36W bắt đầu tính thời gian ứ sau 30 phút, ml mẫu lấy từ hỗn hợp sau lọc Nồng độ Rhodamin B xác định sau lọc phương pháp trắc quang Nhằm so sánh khả xúc tác vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2-AC với khả hấp phụ than hoạt tính, tiến hành khảo sát khả phân hủy Rhodamin B đồng thời hai mẫu: mẫu vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2-AC mẫu than hoạt tính Kết thể bảng 3.7 hình 3.17 Bảng 3.7 Độ chuyển hóa RhodaminB theo thời gian mẫu AC 0,57%Fe-C-TiO2-AC Thời gian (Phút) ộ chuyển hóa RhodaminB (%) AC 0,57%Fe-C-TiO2-AC 1h bóng tối 21,82 30,9 30 phút chiếu sáng 37,77 69,13 60 phút chiếu sáng 50,87 78,02 90 phút chiếu sáng 65 84,21 120 phút chiếu sáng 70 91,18 Hình 3.17 Hoạt tính xúc tác mẫu 0,57%Fe-C-TiO2-AC mẫu AC Than hoạt tính có cấu trúc lỗ xốp phát triển, có khả hấp phụ Rhodamin B Sau 120 phút, hiệu xử lý Rhodamin B than hoạt tính đạt 70%, xúc tác 0,57%Fe-C-TiO2 mang than hoạt tính xử lý Rhodamin B đạt hiệu khoảng 91,18% thời gian 120 phút Hiệu suất xử lý Rhodamin B tăng lên trường hợp ngồi hoạt tính TiO2 biến tính đồng thời sắt cacbon cịn có thêm tác dụng hấp phụ than hoạt tính ẾT UẬ Trong khn khổ nghiên cứu luận văn, đạt kết sau: ã tổng hợp nghiên cứu ảnh hưởng thời gian thủy nhiệt đến trình tổng hợp TiO2 biến tính cacbon, sắt thu số kết sau: - Biến tính TiO2 đồng thời cacbon sắt cho kết phân hủy Rhodamin B tốt so với TiO2 biến tính riêng sắt cacbon - Hàm lượng sắt tối ưu dùng để biến tính TiO2 0,57% mol sắt so với titan - Ở 1800C, thời gian thủy nhiệt tối ưu tổng hợp mẫu TiO2 biến tính đồng thời cacbon sắt 10h - Một số đặc trưng hóa lý mẫu 0,57%Fe-C-TiO2 cho thấy mẫu có cấu trúc anatase, hạt đồng đều, kích thước nhỏ cỡ nano, sắt cacbon có mặt vật liệu TiO2 mẫu TiO2 biến tính chuyển dịch phổ hấp phụ sang vùng ánh sáng khả kiến cho hiệu xử lý Rhodamin B cao ánh sáng mặt trời tự nhiên ã đưa vật liệu 0,57%Fe-C-TiO2 lên than hoạt tính xác định đặc trưng cấu trúc vật liệu Mẫu vật liệu thể hoạt tính tốt phân hủy Rhodamin B Khảo sát ảnh hưởng lượng xúc tác, nguồn sáng khả thu hồi tái sử dụng xúc tác 0,57%Fe-C-TiO2 cho kết quả: - Lượng xúc tác 0,57%Fe-C-TiO2 tối ưu để phân hủy 100 ml dung dịch RhodaminB nồng độ 20 mg/L 1,2 g/L - Rhodamin B bị phân hủy 0,57%Fe-C-TiO2 ánh sáng mặt trời (sau 120 phút, hiệu suất xử lý 98,84%) - Mẫu vật liệu tái sử dụng có hoạt tính tốt sau lần sử dụng iều mở triển vọng ứng dụng xúc tác TiO2 biến tính sắt cacbon để xử lý hợp chất hữu thực tế ánh sáng mặt trời TÀ ỆU T M Ả Tiếng Việt Vũ ăng ộ (2003), Các phương pháp vật lý hóa học, ại học quốc gia Hà Nội Vũ ăng ộ (2007), Cơ sở lý thuyết q trình hóa học, Nhà xuất Giáo dục Lê Kim Long, Hồng Nhuận dịch (2001), Tính chất vật lý, hóa học chất vơ cơ, R .Lidin, V Molosco, L.L ndreeva, NXBKH&KT Hà Nội Nguyễn Hữu Phú (2003), Hóa lý hóa keo, NXB Khoa học Kỹ thuật Hà Nội Nguyễn Hữu Phú (1999), Vật liệu vô mao quản hấp phụ xúc tác, NXB Khoa học kỹ thuật Hà Nội Trần Mạnh Trí (2005), “Sử dụng lượng mặt trời thực trình quang xúc tác TiO2 để xử lý nước nước thải công nghiệp”, Tạp chí khoa học cơng nghệ, tập 43, số Vũ nh Tuấn, Nguyễn Văn Hòa, ặng Tuyết Phương (2007), “Tổng hợp ứng dụng xúc tác quang hóa kích thước nanomet xử lý mơi trường”, Báo cáo tổng kết đề tài độc lập nghiên cứu phát triển khoa học công nghệ Phan Văn Tường (2007), Các phương pháp tổng hợp vật liệu gốm, NXB ại học quốc gia Hà Nội Phan Văn Tường, Vật liệu vơ cơ, giáo trình giảng dạy 10 Nghiêm Bá Xuân, Mai Tuyên (2006), “Nghiên cứu chế điều kiện chế tạo vật liệu nano TiO2 dạng anatase dùng làm xúc tác quang hóa”, Tạp chí khoa học ứng dụng, Số (54) 11 TS Nguyễn Thị Bích Lộc (2009), “Nghiên cứu chế tạo TiO2 vật liệu mang”, Nhiên ề tài khoa học mã số QG.07.10, Trường ại học Khoa Học Tự Tiếng nh 12 M Anderson, L.Osterlund, S Ljungstrom, A Palmqvist (2002), “Preparation of nanosize anatase and rutile TiO2 by hydrothermal treament of micro-emulsions and their activity for photocatalytic wet oxidation of phenol”, J Phys hem B, 106, pp 10674-10679 13 Yanhui o, Jingjing Xu, Degang Fu, hunwei Yuan (2008), “ simple method to prepare N-doped titania hollow spheres with high photocatalytic activity under visible light”, Journal of Hazardous Materials, ccepted Manuscript 14 Yanhui o, Jingjing Xu, Songhe Zhang, Degang Fu (2010), “ one-pot method to prepare N-doped titania hollow spheres with high photocatalytic activity under visible light”, pplied Surface Science, 256, pp 2754-2758 15 U.G kpan, B.H.Hameed (2010), “The advancements in sol-gel method of doped-TiO2 photocatalysts”, pplied atalysis : General, 375, pp 1-11 16 Roland Benedix, Frank Dehn, Tana Quaas, Marko Orgass (2000), “ pplication of titanium dioxide photocatalysis to create self-cleaning building material”, Lacer, No, pp 157-169 17 P Calza, E Pelizzetti, K Mogyorosi, R Kun, I Dekany (2007), “ Size dependent photocatalytic activity of hydrothermally crystallized titania nanoparticles on poorly adsorbing phenol in absence and presence of flouride ion”, pplied Catalysis B: Environmental, 72, pp 314-321 18 Chentharmarakshan C R, Rajeshwar “Heterogeneous photocatalytic reduction of K., Wolfrum, E.J (2000), r(VI) in Uv-irradiated titania suspension effect of prorons, ammonium ions, and other interfacial aspects”, Langmiur, 16 pp 2715-2721 19 W.Y hoi, Termin and M.R Hoffmann (1994), “The role of metal ion dopants in quantum-sized TiO2: correlation between photoreactivity and charge carrier recombination dynamics”, J Phys hem, 84, pp 13669-13679 20 Min Gyu Choi, Young-Gi Lee, Seung-Wan Song, Kwang Man Kim (2010), “Lithium-ion battery anode properties of TiO2 nanotubes prepared by the hydrothermal synthesis of mixed (anatase and rutile) particles”, Electrochimica Acta, 55, pp 5975-5983 21 Lifeng Cui, Yuasheng Wang, Mutong Niu, GuoxinChen, YaoCheng (2009), “Synthesis and visible light photocatalysis of Fe-doped TiO2 mesoporous layers deposited on holowglass microbeads”, Journal of Solid State Chemistry, 182, pp 2785-2790 22 Lifeng Cui, Feng Huang, Mutong Niu, Lingwei Zeng, Ju Xu, Yuansheng Wang (2010), “ visible light active photocatalyst: Nano-composite with Fedoped anatase TiO2 nanoparticles coupling with TiO2(B) nanobelts”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 326, pp 1-7 23 Deng B, Stone T (1996), “Surface –Catalyzed Chromium (VI) reduction: the TiO2-Cr(VI)-Mandelic cid System”, Environmrntal Science and Technology, 30, pp 463-472 24 Y.K uan, J Rabani (2003), “The measure of TiO2 photocatalytic efficiency and comparison of different photocatalytic titania”, J Phys hem B, 107, pp 11970-11978 25 Akira Fujishima et al (1999) TiO2 photocatalysis fundamental and application 26 Fang Han, Venkata Subba Rao Kambala, Madapusi Srinivasan, Dharmarajan Rajarathnam, Ravi Naidu (2009), “Tailored titanium dioxide photocatalysts for the degradation of organic dyes in wastewater treatment: A review”, Applied Catalysis A: General, 359, pp 25-40 27 M.R Hoffmann, S T Martin, W Choi, D.W Bahnemann (1995), “Environment application of semiconductor photocatalysis”, hem Rev, 95, pp 69-96 28 .Jin, R.Y.Zheng, Y Guo, J.L.Xie, Y.X.Zhu, Y .Xi(2009), “Hydrothermal synthesis and characterization of phosphorous-doped TiO2 with high photocatalytic activity for methylene blue degradation”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical, 313, pp 44-48 29 Jiaguo Yu, Quanjun Xiang, Minghua Zhou (2009), “Preparation, characterization and visible-light-driven photocatalytic of Fe-doped titania nanorods and first-principles study for electronic structures”, pplied Catalysis B: Environmental, 90, pp 595-602 30 S.Karvinen, Ralf-Johan Lamminmaki (2003), “Preparation and characterization of mesoporous visible-light-active anatase”, Solid State Sciences, 5, pp 1159-1166 31 L.B Khalil, W.E.Mourad, M.W.Rophael (1998), “Photocatalytic reduction of environment pollutant Cr(VI) over some semiconductor under UV/visible light illumination”, pplied Catalysis B: Environmental, 17, pp 267-273 32 .R Khataee, M.B.Kasiri (2010), “Review Photocatalytic degradation of organic dyes in the presence of nanostructured titanium dioxide: Influence of the chemical structure of dyes”, Journal of Molecular Catalysis A: Chemical , 328, pp 8-26 33 Y.Ku and In-Liang Jung (2001),“Photocatalytic reduction of r(VI) in aqueous solution by UV irradiation with the presence of titanium dioxide”, Wat.Res.Vol 35, No.1 pp 135-142 34 Lee MS, Hong SS, MohseniM (2005), “Synthesis of photocatalytic nanosized TiO2-Ag particles with sol-gel method using reduction agent”, J Molec Catal A, 242, pp 135-140 35 Sangwook Lee, In-Sun Cho, Duk Kyu Lee, Dong Wook Kim, Tae Hoon Noh, Chae Hyun Kwak, Sangbaek Park, Kug Sun Hong, Jung-Kun Lee, Hyun Suk Jungc (2010), “Influence of nitrogenchemical states on photocatalytic activities of nitrogen-doped TiO2 nanoparticles under visible light”, Journal of Photochemistry and Photobiology : hemistry 36 S.X.Liu, X.Y hen, X hen (2007), “ TiO2/AC composite photocatalyst wwith high activity and easy separation prepared by a hydrothermal method”, Journal of Hazardous Matarial, 143, pp 257-263 37 Li XZ, Li FB (2002), “The enhancement of photodegration efficiency using Pt-TiO2 catalyst”, hemosphere, 48, pp 1103-1111 38 Zhijie Li, Wenzhong Shen, Wensen He, Xiaotao Zu (2008), “Effect of Fedoped TiO2 nanoparticle dervied from modified hydrothermal process on the photocatalytic degradation performance on methylence blue”, Juornal of Hazardous Materials, 155, pp 590-594 39 Hong Li, Gaoling Zhao, Zhijiun Chen, Gaorong Han, Bin Song (2010), “Low temperature synthesis of visible light-driven vanadium doped titania photocatalyst”, Juornal of Colloid and Interface Science,244, pp 247-250 40 Hari Singh Nalwa (2002), “Handbook of Nanostructured materials and nanotechnology”, Volume Synthesis and processing cademic Press 41 M.R.Prairie, B.M Stange, and L.R Evans (1992), “TiO2 Photocatalysis for the Destruction of Organic and the Reduction heavy metals”, Proceeding of the 1st International Conference on TiO2 Photocatalytic Purification and Treatment of Water and Air, London, Ontario, Canada, Vol 3, pp 353-363 42 Prairie M.R, Evans L.R., Stange B.M and Martinez S.L (1993), “ n investigation of TiO2 photocatalysis for the treatment of water contaminated with metals and organic chemicals”, Environ.Sci.Technol, 27, pp 17761782 43 Didier Robert Sixto Matato (2002), “Solar photocatalysis: clean proces for water detoxification”, The Sience of the Total Enviroments,291, pp 8597 44 M.Saif, M.S.A.Abdel-Mottaleb (2007), “Titanium dioxide nanomaterial doped with trivalent lanthanide ions of T, Eu and Sm: Preparation, characterization and potential applications”, Inorganica 2874 cta, 360, pp 2863- 45 Yongmei Wu, Jinlong Zhang, Ling Xiao, Feng hen (2010), “Properties of carbon and iron modified TiO2 photocatalyst synthesized at low temperature and photodegradation of acid orange under visible light”, pplied Surface Science, 256, pp 4260-4268 46 Jian Zhu, Jie Ren, Yuning Huo, Zhenfeng Bian, and Hexing Li (2007), “ Nanocrystalline Fe/TiO2 Visible Photocatalyst with a Mesoporous Structure Prepared via a nonhydrolytic sol-gel route”, J.Phys hem, 111, pp 18965- 18969 47 Pow-Seng Yap, Teik-Thye Lim, Madhavi Srinivasan (2011), “Nitrogendoped TiO2/AC bi-functional composite prepared by two-stage calcination for enhanced synergistic removal of hydrophobic pollutant using solar irradiation”, atalysis Today, 161, pp 46-52 48 Xiangxin Yang, Chundi Cao, Larry Erickson, Keith Hohn, Ronaldo Maghirang, Kenneth Klabunde (2009), “Photo-catalytic degradation of Rhodamine B on C-,S-,N- and Fe- doped TiO2 under visible-light irradiation”, pplied Catalysis B: Environmental, 91, pp 657-662 49 Jiefang Zhu, Fenf Chen, Jinlong Zhang, Haijun Chen, Masakazu Anpo (2006), “Fe3+ -TiO2 photocatalyst prepared by combining sol-gel method with hydrothermal treatment and their characterization”, Journal of Photochemistry and Photobiology A:Chemistry, 180, pp 196-204 50 Wenlong Zhang, Yi Li, hao Wang, Peifang Wang (2011), “Kinetics of heterogeneous photocatalytic degradation of rhodamin B by TiO –coated activated carbon: Roles of TiO2 content and light intensity”, Desahnation, 266, pp 40-45 51 Xingwang Zhang, Ming hua Zhou, Lecheng Lei (2005), “Enhancing the concentration of the TiO2 photocatalyst on the external surface of activated carbon by MO VD”, Materials Research Bulletin, 40, pp 1899-1904 52 Rodriguez-Reinoso Zrancisco, Marsh Harry, (2006), “ ctivated Elsevier, Spain arbon”, Website 53 http://www.trabaco.com.vn/ 54 http://vi.wikipedia.org/wiki/ ... cho thấy TiO2 biến tính riêng sắt, cacbon đặc biệt biến tính đồng thời sắt, cacbon Ebg thu hẹp đáng kể Hoạt tính quang xúc tác thể vùng ánh sáng trơng thấy Q trình thử hoạt tính quang xúc tác. .. lượng sắt đến hoạt tính quang xúc tác TiO2 biến tính đồng thời cacbon sắt, tiến hành biến tính TiO2 đồng thời cacbon sắt với hàm lượng sắt khác Quy trình biến tính TiO2 đồng thời cacbon sắt với... hoạt tính quang xúc tác so với việc biến tính riêng kim loại phi kim [15] hính mà tơi chọn đề tài “ ghiên cứu biến tính Ti cacbon sắt làm chất xúc tác quang hóa vùng ánh sáng trơng thấy? ?? CH

Ngày đăng: 16/12/2016, 15:00

Từ khóa liên quan

Tài liệu cùng người dùng

  • Đang cập nhật ...

Tài liệu liên quan